宝山区实验室催化剂及配体研究进展

配体在甲醇和二氯甲烷的混合溶剂中合成了2个新的铜(Ⅰ)配合物:[Cu(dppp)(Bphen)]Cl·1.8CH_(3)OH(1)和[Cu_(2)(CN)_(2)(dppp)(dmp)_(2)]·2.5CH_(3)OH(2)(dppp=1,3-双(二苯基膦基)丙烷,Bphen=4,7-二苯基-1,10-菲咯啉,dmp=2,9-二甲基-1,10-菲咯啉),并通过X射线单晶衍射,元素分析,红外光谱,核磁共振氢谱及磷谱,荧光光谱和太赫兹时域光谱对2个配合物进行了分析和表征.单晶结构表明配合物1是以Cu(Ⅰ)为中心,Bphen和dppp为配体,螯合形成的扭曲四面体结构.配合物2则是由CuCN,dppp和dmp以2:1:2的比例混合得到.配合物2的双膦配体的2个膦基分别与2个Cu(Ⅰ)形成配位键。配体催化体系通过吸收可见光来激发电子从基态跃迁到激发态。宝山区实验室催化剂及配体研究进展

配体对没有立体选择性的金属催化反应，加入一个手性配体，可以产生有手性的中间体（或过渡态）配合物，得到立体选择性的产物。比如Simmons-Smith反应本身没有立体选择性，加入手性硼酯配体，就可以实现立体选择性的卡宾加成。这个例子中硼酯就是手性配体。手性配体是指具有手性中心可以和金属配位的有机分子,手性配体和金属络合形成手性金属催化剂.手性催化剂包括手性金属催化剂和手性有机小分子催化剂,脯氨酸属于后者。三个取代基差别不明显等原因，利用该方法构筑手性季碳的不对称催化是一个重大挑战。嘉定区品牌授权催化剂及配体作用配体利用该方法构筑手性季碳的不对称催化是一个重大挑战。

手性就是一个碳原子所连的四个基团都不同，配体就是形成能够络合物时提供电子对的。手性配体有很多种，尤其是近些年发展出来的，主要有P，N,卡宾等类型，手性有很多途径，有传统意义上的四个取代基不同的，还有很多C2对称性的配体，而且这种配体占据主导地位。还有面手性及螺旋手性的配体。配体主要跟金属络合催化反应，在循环过程中起到手性诱导，并不是手性配体一定就能够实现手性诱导，有的金属跟配体络合后可以促进反应的进行，有的是降低金属的催化活性。如果手性配体不与金属络合不应称其为配体，这样的配体直接催化反应就叫催化剂。

催化剂，高立体选择性的二碳酸丁烯二酯的串联烯丙基双取代反应也顺利实现。一系列含有手性的杂环类化合物包括四氢喹啉、哌嗪、二氢-2H-苯并[b][1,4]-恶嗪以及吗啉均以高光学纯度和优良收率顺利得到。催化剂，我们成功实现了二芳基甲醇的高效不对称氢甲酯化反应，并以高对映选择性和良好的收率得到一系列手性4-芳基-3,4-二氢香豆素化合物。配体在多个不对称催化反应如不对称催化氢化、不对称亲核加成、不对称大环环化、不对称的串联烯丙基化取代以及不对称氢酯化中表现出良好的反应活性和对映选择性。配体环状化合物可以是环丙烷至环庚烷等化合物。

手性双膦配体首先一实现了二芳基烷基甲醇的钯催化不对称氢酯化反应利用该方法，一系列手性4-芳基-3,4-二氢香豆素类化合物可以在温和的反应条件下以良好的收率和对映选择性顺利获得。利用该反应，研究团队从简单易得的2-羟基-5-甲基苯乙酮出发单四步实现了对尿失禁治于药物(R)-Tolterodine的高效立体选择性合成。通过对Pd-WingPhos络合物的X-射线单晶结构分析和反应立体模型的推算，作者为该不对称氢酯化反应提出了一个较合理的催化反应循环。加入一个手性配体，可以产生有手性的中间体。宝山区实验室催化剂及配体研究进展

手性催化剂配体一般是含有大空间位阻的手性配体的金属配合物。宝山区实验室催化剂及配体研究进展

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